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アニマルタウンで暮らすパピヨン犬のこむぎは、仲良しな飼い主の犬飼いろはとお 散歩に出かけます。家に戻ると、バレーボール部の助っ人をするため、あわてて飛び出していくいろは。そんないろはを、こむぎはさみしそうに見送ります。
再び帰ってきたいろはと広場に遊びに来たこむぎは、草むらに光る丸い石を見つけます。すると別の場所から、謎の生物・ガルガルがあらわれました。
子どもを逃がすためにガルガルをおびき寄せていたものの、転んでしまったいろはを助けようと飛び出していくこむぎ。その瞬間、草むらの小石が輝き、コンパクトに変化しました。コンパクトの力で人の姿になったこむぎは、さらにキュアワンダフルに変身し、闇に包まれたガルガルを開放しました。
ガルガルから羊のような姿に戻った動物を見守りながら、こむぎに声をかけるいろは。大喜びでいろはに抱きつく無邪気なこむぎと、人の姿になったこむぎにおどろくいろはの声が、街にこだますのでした。

キュアワンダフルが助けだしたのは、「動物の楽園」と呼ばれるニコガーデンで暮らしていた羊のメエメエでした。あるとき突然ニコガーデンが闇に包まれ、ガルガルになってしまったのだといいます。次の日、いろはの家にやってきた悟が河川敷にあらわれた謎の動物の噂を話していると、こむぎが新たなガルガルの気配を感じ取りました。
いろはとこむぎが再び河川敷にやってくると、ダチョウ型のガルガルがあばれまわっています。こむぎはすぐに変身しますが、足の速さではかないません。それでも必死に追いかけるワンダフルの姿を見ていたいろはは、やがていっしょにガルガルを止めようと走り出します。すると、新たなワンダフルパクトがあらわれ、いろははキュアフレンディへと変身しました。
協力してガルガルから元のダチョウの姿に戻しましたが、ダチョウはまだ苦しそうです。メエメエに相談したふたりは、ダチョウを休ませるためにニコガーデンへ向かうことにしました。

こむぎといろははメエメエに案内され、ニコガーデンへとやってきました。ふたりはメエメエから、ある日ニコガーデンが真っ暗になり、多くのニコアニマルたちが行方不明になってしまったことを聞き、仲間たちを助けてほしいと頼まれます。家に戻ると悟から色々と聞かれましたがプリキュアのことを何とか誤魔化しました。悟はその帰り道、林の中で謎の黒い卵を見つけます。
翌朝、「においでガルガルを探す」というこむぎのアイディアでガルガル探しを始めるこむぎといろは。同じ頃、悟が再び林にやってくると、卵は割れており、中からガルガルが現れます。
その場に駆けつけたこむぎといろはは、悟の目の前で変身し、悟からアドバイスをもらいながらガルガルを助けだしました。秘密がバレたことでメエメエに怒られましたが、悟が協力を申し出ると、話をちゃんと聞いてくれる！とよろこんで受け入れます。こむぎといろはも笑顔で新たな仲間をむかえるのでした。

今日は、まゆの母・すみれが営むプリティホリックの開店日。こむぎといろはは開店一番乗りを果たします。いろははすみれにメイク体験を勧められ、まゆが先生役をつとめてくれることになりました。他の人にメイクをするのは初めてで戸惑うまゆでしたが、よろこんでもらえたことで笑顔を見せます。しかし、お店からの帰り道、こむぎがガルガルの気配を感じ取りました。
森に駆けつけたものの、小柄ですばやいガルガルの動きに苦戦するワンダフルとフレンディ。鳥の羽音に驚いたガルガルは道に飛び出し、トラックとぶつかりそうになりますが、ワンダフルがトラックを受け止め、フレンディがガルガルを助け出します。安心したガルガルは、二人の優しさに包まれてニコアニマルの姿に戻ることができました。
その後、こむぎといろはは再びまゆの家を訪れ、友だちの印として猫のチャームがついたおそろいのお散歩バッグをプレゼントします。まゆはおどろきながらも、バッグを抱きしめてふたりを見送るのでした。

こむぎといろはは、ポメラニアンのポンと暮らしているえまという女の子に出会います。ポンはまだ子犬で、リードをつけるのをいやがっていました。いろはの父・剛から「リードは信頼の証」と教わるえまの様子を見ていたこむぎは、自分が子犬の頃を思い出し、いろはに感謝を伝えられるようになったことをよろこびます。 そんな中、海を凍り付かせる新たなガルガルがあらわれました。ワンダフルとフレンディのコンビネーションによってガルガルをとらえたものの、海へ落ちそうになるワンダフル。助けるために手を伸ばすフレンディでしたが僅かに手が届きません。その時、ワンダフルパクトからいつも使っているリードが現れて二人の手をつなぎ合わせます。そしてリードがフレンドリータクトへと変化しました。 タクトとキラリンウサギの力でガルガルを助け出したあと、自分がタクトを使えなかったことを思い出すこむぎでしたが、「これからもたくさんお散歩しよう」と差し出すいろはの手を笑顔でにぎり返すのでした。

キラリンペンギンはニコガーデンで元気を取りもどします。次の日、いつものリードがフレンドリータクトに変わったため、なくなったことに気づくこむぎといろは。父・剛が持っているリードを借りようとしますが、こむぎはいつものでないとイヤだ、と言い出し、お散歩は中止となりました。
そんな中、ガルガルの声を聞きつけて山中へ行き、ライオン型のガルガルと対峙しますが、おたけびを聞いたワンダフルは本能的におびえて立ちすくんでしまいます。フレンディは「下がってて」とワンダフルに注意を促しますが、言うことをききません。
ワンダフルをかばった結果、二人で相手の攻撃を受けてしまい、変身が解けてしまいます。ガルガルが突然苦しみ出し、去っていったおかげで助かりましたが、こむぎはいろはの言うことを聞かなかったことを怒られます。しかし、こむぎは一緒のことがしたいと言い争いになります。悟の仲裁でその場は収まりましたが、いろはの役に立てずに落ち込んだこむぎは、翌朝こっそりと家を出ていくのでした。

朝、ひとりで目を覚ましたこむぎは、海浜公園で悟と出会います。いろはと話すように悟に説得されるこむぎは悟と共にいろはの元に向かいます。一方、悟から「事情を聞くから」と言われ、家で待っていたいろはは、訪ねてきたまゆからこむぎ用のハーネスを贈られます。
いろはがこむぎを迎えに出たとき、ガルガルのおたけびが街にこだましました。 先にガルガルと対峙していたフレンディと合流するこむぎでしたが、やはりライオン型のガルガルを前に立ちすくんでしまいます。それでも自分がいろはに助けてもらったときのことを思い出し、ガルガルを助けるため変身すると、今度はワンダフルのもとにフレンドリータクトが出現しました。
いっしょに放った「フレンドリベラーレ」でガルガルを助けると、ふたりはすぐに家に帰ります。まゆがくれたハーネスをつけたこむぎと、新しいリードを手にしたいろはは、すっかり仲直りして、夕方のお散歩にでかけるのでした。

4月になり、まゆにとっては転入生としての初日がやってきました。緊張していたものの、いろはがユキやプリティホリックのことを話してくれたおかげで、自己紹介を乗り切ります。
一方、留守番をするこむぎは、いろはを学校まで迎えに行こうと人の姿となって家を飛び出します。いろはのにおいをたどり迷子になったこむぎは、プリティホリックの前でまどろんでいたユキを見つけるとじゃれついていきます。
放課後、たくさんの動物たちが過ごす飼育ゾーンをまゆに案内するいろは。悟といっしょに案内を終え、まゆと別れると、急に動物たちがざわめき出し、ガルガルがあらわれました。こむぎもその気配を感じ取り、学校に駆けつけます。
無事にガルガルを助けだしたあと、悟と3人の帰り道で「学校に行きたかった」と打ち明けるこむぎ。一方、先に家に帰ったまゆは、いろはのおかげで学校が楽しかったことをユキに語りかけ、ユキもほほえみながら耳をかたむけるのでした。

ニコダイヤの力によって、こむぎも学校に通えることになりました。メエメエからそのことを聞いたこむぎは制服に着替え、いろはと登校します。
教室に向かう途中、サッカー部の朝練を見かけたこむぎは、ボールめがけて駆け出していき、見事にシュートされたボールをキャッチします。すると朝礼後にシュートを止められたサッカー部の猪狩勝があらわれ、勝負を申し込まれました。
体育の授業で猪狩との勝負に勝ち、人気者になったこむぎ。ところがお昼休みにお弁当を食べて眠くなり、犬の姿に戻ってしまいます。いろはと悟はあわてて飼育スペースにこむぎを連れ出しますが、そばでは猪狩がガルガルの卵を頭に乗せてランニングをしていました。
卵からはアヒル型のガルガルがあらわれましたが、ワンダフルとフレンディは、悟のアドバイスを受けて助け出すことに成功します。登校初日を終えたこむぎは、勉強もがんばらないといけないよ、といういろはの言葉を受け止め、笑顔でうなずくのでした。

母のすみれから新商品のアイデアを求められ、悩んでいたまゆは、泥だらけのこむぎを見て、ユキと初めて出会ったときのことを思い出します。
写真家の父・貴行について山村の古民家にやってきた小学生時代のまゆは、裏庭で黒く汚れたユキを見つけました。毎日様子を見に行くようになりますが、やがて家に帰る日がやってきます。ユキのことが気になりつつも車に乗ろうとしたそのとき、まゆを呼ぶようなユキの鳴き声が聞こえてきました。
それから一緒に暮らすようになり、キレイな白猫になったユキに手作りのチャームをプレゼントしてよろこんでくれたことを思い出して、デザインを考え始めます。
数日後、プリティホリックにはまゆがデザインした白猫型のコンパクトが並びます。お客さんたちに大好評な様子でホッとするまゆ。そしてユキの首輪チャームもコンパクトとお揃いになっており、笑顔を一番見たかったと言いながらユキを抱き上げてお互いに微笑むのでした。

学校で「見晴山に謎の巨大生物が出る」という噂を聞き、調べにやってきたこむぎたち。山頂にたどり着いてもガルガルの姿は見当たりませんが、ふもとから離れるにつれ動物たちの姿を見かけなくなったことに気づき、近くに隠れているはず、とあたりを探索します。草むらをかき分け、ようやくガルガルの卵の殻を発見すると、その近くの木の上には、「熊棚」という、クマがエサを食べる場所がありました。
熊棚からあらわれたクマ型のガルガルは、強力なパワーでワンダフルとフレンディにせまります。しかし額の宝石についた傷の影響で攻撃が定まらず、そのスキをついたふたりのフレンドリータクトの光によって、もとの姿に戻ることができました。
その後、ニコガーデンを訪れたこむぎたちは、キラリンベアーから「もうひとりのプリキュア」のことを聞かされます。こむぎといろはは「プリキュアはふたりしかいないはずなのに」と不思議に思いながら、首をかしげるのでした。

まゆに「気づくとユキがどこにもいないときがある」と相談されたいろはは、明日の休日に確かめてみよう、と思い立ちます。
こむぎといっしょにまゆの家にやってきたいろはは、見守りカメラをセットし、ユキの様子を確認します。まゆの部屋で眠っていたユキでしたが、いろはとまゆの元にやってくるといろはのことをなぜかジッとみつめてからすぐに部屋へ戻っていきます。するとそのとき、ガルガルの気配を感じたこむぎが飛び起きました。
飛び出していったこむぎといろはを追って外に出るまゆでしたが、近くにいたガルガルにおそわれてしまいます。しかし、突然あらわれた謎のプリキュアが追い払ってくれました。一方、ようやくガルガルを見つけたワンダフルとフレンディは謎のプリキュアがガルガルを攻撃するのを見て、止めに入ります。
ガルガルを助けた後にフレンディは謎のプリキュアを呼び止めます。しかし彼女は「キュアニャミー」と名乗ると、すぐに姿を消してしまいました。

キュアニャミーの目的を聞きたい、と思ったこむぎといろはは、悟と3人でニャミーを探し始めます。街中を探しまわるうち、プリティホリックの常連のおばさんが持っていたコンパクトから、こむぎがニャミーのにおいをかぎつけました。
コンパクトが売られているプリティホリックにやってきたものの、すみれはニャミーのことを知らないようでした。こむぎはお店の外にいたユキに駆け寄り、においをたしかめますが、おなかが鳴ってしまい、すぐにいろはといっしょに戻ります。
その帰り道、こむぎがガルガルの気配に気づきます。山に駆けつけるとニャミーがガルガルとたたかっており、まゆもニャミーに会えるかもと考えてその場にやってきていました。まゆを助けたニャミーはやがて去っていきますが、キラリンベアーの協力のおかげで、ガルガルを元の姿に戻すことができました。
家に戻ったまゆは、ユキをなでながらニャミーのことを話します。しかしユキは、まゆに背を向けてじっと丸まっていました。

獣医であるいろはの母・陽子から「疲れがたまっているみたい」という診察結果を聞いてひと安心するもいまだ不安なまゆは、いろはの提案でユキと共にいろはの家で一晩いっしょに過ごすことになりました。
早朝、ガルガルの気配に気づいたこむぎが飛び起きます。いろははまゆに「戻ったら説明する」と言い残して家を抜け出しますが、まゆもすぐにあとを追いかけます。ふたりを追ってきたまゆは、先に着いていた悟といっしょに、こむぎといろはが変身する様子を目にします。ワンダフルとフレンディがガルガルを元の姿に戻すと、まゆは感激しながらふたりを出迎え、これからは協力する、と約束してくれました。家に戻ってきたこむぎたちは、今回はあらわれなかったニャミーのことを思い出します。しかしお互い正体を知らないことがわかり、まゆは残念そうにユキを抱き上げるのでした。

ニコガーデンでキラリンアニマルのお世話をするメエメエの仕事を手伝うことになったこむぎたち。ところが、キラリンアニマルたちには何か隠し事があるようで……